Estudió en la Universidad de Padua. Se distinguió en la teología y se doctoró en derecho civil y canónico en 1504. Fue nombrado senador en Vicenza, pero estaba decidido a seguir los estudios sacerdotales.

En 1506 se trasladó a Roma. Fue nombrado secretario privado del Papa Julio II y protonotario apostólico.

El Papa muere en 1513 y Cayetano decide no continuar en el cargo. Se preparó durante 3 años para ser sacerdote. Fue ordenado en 1516, a los 36 años.

Cuenta la crónica de su vida que, siendo sacerdote, estaba un día en oración cuando tuvo una visión en la cual se le aparecía la Virgen que le ponía al Niño Jesús en sus brazos. Por eso se lo representa llevando al Niño.

La cristiandad pasaba por un periodo de crisis. La corrupción había debilitado a la Iglesia, mucho antes de la aparición del protestantismo y eso promovía la reforma. Cayetano era uno de los que más imploraban esa reforma de vida y de costumbres dentro de la Iglesia. Y la llevó a cabo fundando, con tres compañeros, una orden de Clérigos Regulares que tomasen como modelo la vida de los Apóstoles; llamada la "Ordo Regularium Theatinorum" o Congregación de los Teatinos, cuya finalidad principal era la renovación del clero.

En 1547 cae enfermo. Murió en Nápoles a los 77 años, el domingo 7 de agosto de 1547.

El Papa Clemente X lo canonizó en 1671.